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工程热物理所在化石燃料燃烧与绿色利用研究

2019年03月11日 栏目:故事

化石能源的燃烧是现阶段社会高速发展的重要基础,攸关国计民生和国家战略竞争力。燃烧和氧化反应动力学直接关系到化石燃料的燃烧和点火特性。点火特性

化石能源的燃烧是现阶段社会高速发展的重要基础,攸关国计民生和国家战略竞争力。燃烧和氧化反应动力学直接关系到化石燃料的燃烧和点火特性。点火特性是表征燃料燃烧特性的重要基础数据,同时也是验证燃烧反应动力学模型及其模型简化的关键依据。另一方面,燃料的不完全燃烧会产生挥发性有机化合物(VOC),包括未反应的燃料和部分氧化产物,而VOC是大气灰霾的重要来源之一,对自然环境和人类健康危害极大,迫切需要进行非均相催化脱除。因此,开展化石燃料在宽压力范围内的均相和非均相低温氧化动力学研究,对于理解其点火特性及污染物生成和脱除机理具有重大的战略意义。

近年来,中国科学院工程热物理研究所循环流化床实验室开展了燃烧原位诊断、动力学模拟和催化燃烧等方面的研究工作。

工程热物理所在化石燃料燃烧与绿色利用研究

原位诊断方面,发展了用于研究航空模型燃料低温氧化的射流搅拌反应器(Jet-stirred reactor,JSR)系统,通过与色谱和分子束质谱等设备结合,系统研究了烷基苯燃料的氧化动力学,并分析了燃料结构对中间产物和反应动力学的影响规律;设计了用于研究气体和液体燃料燃烧动力学的携带流反应器,结合分子束取样系统,确定了不同燃料在燃烧过程中产生的中间体结构和两维空间分布信息,为构建动力学模型提供了可靠数据;设计了新的研究催化反应的集成装置,该设备包括一个催化射流搅拌反应器(Catalytic JSR,在常规JSR中引入催化剂)和原位漫反射装置,通过增加气相分子与催化剂表面的接触时间来原位测量催化反应中的气相和表面中间产物,明晰了多相反应动力学过程,为国际上开展相关研究的实验室。

动力学模拟方面,发展了较大单环芳烃的氧化机理,实验上观测到几十种燃烧和氧化中间产物,结合量子化学计算得到这些中间产物的热力学和化学反应的动力学参数,对这些燃料氧化过程中产生污染物的机理进行了反应路径和敏感性分析;构建了航空模型燃料(正癸烷 均三甲苯、正十二烷 正丙苯 三甲基环己烷)的点火机理,特别是从动力学角度分析了负温度效应对燃料转化的影响规律,该结果对于理解和发展新的航空模型燃料具有重要的指导作用。

催化燃烧方面,发展了用于制备组分可控催化剂的化学气相沉积方法,实验上成功获得了单、双和三过渡态金属氧化物薄膜,并从动力学角度揭示了催化剂的形成机理,为开发设计新的活性催化剂奠定了坚实的理论和实验基础;建立了利用超声分子束质谱和原位漫反射分别研究催化燃烧气相和表面反应机理的方法,该方法通过原位诊断巧妙地获得气相燃烧中间体和表面吸附及价态变化的信息,为理解催化燃烧反应路径和建立精确的催化燃烧模型提供了实验数据库;量化计算了模型尾气分子在过渡态金属氧化物表面反应的动力学信息,得到了气体分子在催化剂表面吸附和反应的能垒及速率常数,考虑了缺陷表面对催化反应的影响,计算了ER、LH和MvK对于催化反应的贡献比例,为进一步发展催化模型提供了理论支撑。

该工作得到科技部重点研发计划课题、国家自然科学基金重大研究计划、面上基金、中科院创新交叉团队和德国洪堡基金会研究合作小组等的支持。截止2018年5月,相关研究成果在Combustion and Flame(4篇)、Proceedings of the Combustion Institute(6篇)、Applied Catalysis B: Environmental、Bioresource Technology 和Chemical Engineering Journal 等燃烧和环境杂志上发表三十余篇国际期刊论文,并出版了英文专著2章,申请发明专利4项。

图1 C9H12燃料的均相燃烧动力学分析

图2 非均相催化反应能垒分析

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